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光催化CH活化及氯自由基络合在反应中的微妙作用

发布时间:2021-09-27

  美国宾夕法尼亚大学Eric J. Schelter研究团队报道了光催化C-H活化和氯自由基络合在反应中的微妙作用。相关研究成果于2021年5月21日发表于国际顶尖学术期刊《科学》。

  甲烷、乙烷和其他来自化石燃料的烷烃的功能化是化工企业的中心目标。最近,一种光催化系统包括[CeIVCl5(或)]2[CeIV,Ce(IV);OR,OCH3或OCCl2CH3]被公开。据报道,该体系能够通过CeIV-OR键光解形成的烷氧基(RO)活化烷烃。

  在该研究中,研究人员提出的证据表明,所报道的烷烃的碳氢(CH)活化是由光催化剂[NEt4]2[CeCl6](NEt4+,四乙基铵)介导的,RO不是中间产物。光谱分析和动力学研究了CH活化表明,氯自由基(Cl)的生成是限速步骤。密度泛函理论的计算支持当醇存在时形成[Cl][醇]的加成物,表现出掩蔽的RO性质。

  Science:《科学》,创刊于1880年。隶属于美国科学促进会,最新IF:41.845